Grga Peroš wurde in Zagreb geboren und begann bereits im Vorschulalter seine musikalische Ausbildung, die er bis zum Gymnasialabschluss in der auf Musik spezialisierten Elly-Bašić-Schule erhielt. Ab 2002 studierte er in seiner Heimatstadt zunächst Philosophie und Informationswissenschaften, 2008 folgte eine Gesangsausbildung; 2011 wechselte er an die Kunstuniversität Graz. Am Theater Klagenfurt war er u.a. als Starveling (A Midsummer Night’s Dream sowie als Dancaïro (Carmen) zu erleben. Von 2016 bis 2025 war Grga Peroš Ensemblemitglied am Stadttheater Gießen, wo er zunächst Rollen wie Scherasmin (Oberon), Guglielmo (Così fan tutte), Graf Almaviva (Le nozze di Figaro), Don Giovanni und Figaro (Il Barbiere di Siviglia) übernahm. Seit seinem Fachwechsel in dramatische Baritonfach gestaltete er in Gießen u.a. die Titelpartien in Macbeth, Rigoletto und Eugen Onegin und verkörperte außerdem Kurwenal (Tristan und Isolde), Mandryka (Arabella) und Scarpia (Tosca).

Grga Peroš gastierte 2024/25 beim Split Sommerfestival „Splitsko Ljeto“ im Diokletianspalast als Amonastro (Aida) sowie als Tonio (Pagliacci) und Scarpia im Kroatischen Nationaltheater Split.

Ab der Spielzeit 2025/26 ist er Ensemblemitglied der Staatsoper Hannover und als Friedrich von Telramund (Lohengrin), Graf Luna (Der Troubadour) und Scarpia (Tosca) zu erleben.